Родился в селе Паяджук (Салмастский уезд, Персия). Начальное образование получил в тифлисской гимназии. В 1847 г. переехал в Тифлис, учился в школе Карапета Белахянца. В 1852 г. поступил в четвертый класс Российской государственной гимназии. В 1856 г. оставив учебу, вернулся в Паяджук. С 1857-1858 гг. Раффи много путешествовал по Персии, России и Западной Армении, собирал и записывал впечатления о местности и населении, географическом положении и истории. В 1879 г. переехал в Тифлис и начал заниматься литературной деятельностью. Умер в Тифлисе.